Né à Santiago du Chili, il est le fils d'un architecte de renom. D’abord tenté par la sylviculture, puis par la musique, il découvre la photographie en 1949 avec l'achat de son premier appareil photo. Il photographie dans la rue, ses ports d’attache étant Valparaiso et Santiago. René Burri l'introduit auprès de Henri Cartier-Bresson qui, impressionné par son travail sur les enfants des rues de Santiago, le fera entrer chez Magnum. Larrain n'y restera pas longtemps; les exigences du photojournalisme sont trop différentes de sa propre façon de concevoir la photographie comme une méditation. Après plusieurs expositions, il va fuir toute médiatisation, refusant toute exposition ou publication. Dès la fin des années 60, il se retire dans un village près de Valparaiso, où il se consacre à la méditation, au yoga et au dessin, jusqu’à la fin de ses jours.. Sa photographie se caractérise par l'utilisation du noir et blanc, une dramatisation du sujet par le choix de la lumière, de ses cadrages et de ses compositions.
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Citations

• Pour faire une bonne photo, il faut partir de bonne humeur le matin à l'aventure, en marin qui hisse sa voile. Errer, regarder, dessiner sur un bloc. Regarder encore jusqu'à ce que l'on sorte du monde connu pour entrer dans ce que l'on n'a jamais vu. C'est alors que les images apparaissent.
• Une bonne photo naît dans un état de grâce. Cela arrive lorsque l'on est libéré des conventions, libre comme un enfant découvrant la réalité pour la première fois. Le but du jeu est alors d'organiser le cadre.
• Il faut aller là où tu le sens... peu à peu tu vas rencontrer des choses. Et des images vont te parvenir, comme des apparitions. Prends-les..
• Je crois que la pression du monde journalistique – être prêt à sauter sur n'importe quelle histoire, tout le temps – détruit mon amour et ma concentration. (lettre à Henri Cartier-Bresson, 1965).
• Quand tu prends une photo, tu organises ton corps, les trois points sont en ligne. C'est une expérience de yoga.